Raoul Barré revient au Québec en 1898, avec l'intention de partager son temps entre l'illustration, la caricature et la peinture. En 1901, il réalise un petit album de dessins d'humour, En roulant ma boule, sur le thème des préparatifs des célébrations de la Saint-Jean-Baptiste. Il se marie la même année et repart en France pour un séjour d'un an. De retour au Québec en novembre 1902, il publie dans La Presse du 20 décembre, ce que plusieurs considère comme la première BD québécoise : Pour un dîner de Noël. Cette courte histoire muette, en huit images, met en scène une famille pourchassant une oie pour la manger. Le dessin de Barré, dynamique à souhait et tout en rondeur annonce déjà son futur champ d'intérêt : le dessin animé.

La bande dessinée fait alors ses premiers pas dans les quotidiens montréalais. En 1904, Albéric Bourgeois fait paraître Les Aventures de Timothée dans La Patrie suivi bientôt par Le Père Ladébauche de Joseph Charlebois dans La Presse. Bourgeois passe à La Presse, en 1905, et reprend Le Père Ladébauche tandis que Th. Busnel poursuit Les Aventures de Timothée dans La Patrie. À partir de 1906, la planche hebdomadaire de Timothée paraît en alternance avec Les Contes du Père Rheault, la nouvelle série de Raoul Barré. Cette série de gags en une planche raconte les mauvais tours que préparent deux garnements, P'tit Pit et Fanfan, à l'intention de leur père, de leur tante Frizine et de leur entourage en général, le tout se terminant bien sûr par la fessée traditionnelle. Les Contes du père Rheault paraissent jusqu'en 1909, totalisant 57 planches.

Mais, dès 1903, Raoul Barré s'est installé à New York où il travaille comme illustrateur commercial. De là, il fait parvenir ses planches à La Patrie et il participe à quelques expositions de peintres canadiens. En 1912, après un silence de trois ans, Raoul Barré réalise pour un journal new-yorkais une série animalière intitulée Noah's Ark, qu'il signe VARB (pseudonyme formé des ses initiales complètes). Cette série, distribuée par le McLure Newspaper Syndicate, est publiée en français dans La Patrie à partir de janvier 1913, sous le titre À l'hôtel du Père Noé, et raconte les vicissitudes d'un groupe d'animaux qui doivent vivre ensemble.

À la même époque, Raoul Barré travaille avec William C. Nolan à la réalisation de films publicitaires en prises réelles et en dessins animés. En 1914, toujours avec Nolan, il ouvre dans le Bronx, le Studio Barré-Nolan, un des premiers studios d'animation véritablement organisés. Il initie plusieurs jeunes animateurs à ce nouveau métier qu'il participe à créer avec quelques autres, leur offrant même des cours de dessin en dehors des heures de travail. Parmi ces jeunes apprentis, Pat Sullivan, qui créera quelques années plus tard Felix the Cat (1917).

À partir de 1915, il réalise plusieurs dizaines de films qui mêlent prises réelles et animation (les séries Animated Grouch Chaser et Phable Cartoon) pour les Studios Edison. En 1916, il fonde avec Charles Bowers le Barré-Bowers Studio, où il réalise pendant trois ans des adaptations en dessins animés de la série BD la plus populaire de l'époque, Mutt and Jeff de Bud Fisher. En 1919, il se brouille avec Bowers et quitte le studio ainsi que le monde du dessin animé. Il y retourne pourtant en 1926-1927, à la demande de Pat Sullivan, pour participer à l'animation de Felix the Cat.

Malade, Raoul Barré revient à Montréal à la fin des années 1920, se remet à la peinture et participe à quelques expositions. En 1931, il réalise quelques numéros du journal satirique Le Taureau, avec son gendre Gaspard Fauteux qui se présente aux élections provinciales contre le maire de Montréal Camilien Houde. Barré y dessine toutes les caricatures et les illustrations qu'il signe E. Paulette (Fauteux sera élu plusieurs fois, tant au niveau provincial que fédéral, et deviendra le plus jeune Lieutenant-gouverneur du Québec de l'histoire du Canada). Un des derniers projets qui lui tient à cœur est la fondation vers 1930, d'une école coopérative, l'Educational Art and Film co. of Montreal, où les élèves sont payés pour travailler à un projet de film : Microbius 1er. Le film raconte les aventures du roi Microbius qui règne sur une armée de microbes vivant dans l'estomac d'un malade. Ce film ne verra jamais le jour mais Barré a laissé des centaines de croquis et dessins de son personnage. Atteint d'un cancer, Raoul Barré meurt le 21 mai 1932, à l'âge de 58 ans.

Au Québec, Raoul Barré a participé à la création de la bande dessinée, mais son apport à l'animation est considérable : il est à l'origine de nombreuses innovations techniques et en a perfectionné plusieurs autres, si bien qu'il est aujourd'hui reconnu comme un des pionniers du cinéma d'animation. Dans ses mémoires, le dessinateur et animateur Otto Mesmer raconte l'anecdote suivante survenue en 1914 :

«Barré offrit un jour un grand dîner aux cinéastes d'animation. Ce fut la seule fois que tous les animateurs de New York se sont trouvés réunis. Jusque là, chaque studio restait dans son coin. Au dessert, on le força à prendre la parole. Bien que le dessin animé n'en soit qu'à ses tout débuts, Barré prédit qu'il parlerait bientôt et aurait recours à des effets sonores. Toute l'assistance a éclaté d'un grand rire. Chacun pensait qu'il fallait être complètement fou pour imaginer ça. Il ajouta même que les dessins animés seraient tous en couleurs. Et tout le monde s'est encore mis à rire à cette idée comme s'il s'agissait d'un rêve insensé. En fait, tout cela s'est trouvé réalisé relativement rapidement.»